于吉红院士、厦大乔羽教授、南大周豪慎 Adv. Mater.: 基于双超疏溶膜建立的混合电解质体系实现高压水系锂金属电池

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随着全球化石能源危机的加剧，研究人员致力于开发可持续的能源存储技术。锂离子电池（LIBs）自20世纪90年代商业化以来取得了巨大成功，但其安全性问题一直备受关注。

2024年4月12日，吉林大学于吉红院士、厦门大学乔羽教授、南京大学周豪慎教授（共同通讯）合作采用一种出色的混合电解质策略，在 "高压水系锂金属电池"（HVALMBs）方面取得了突破性进展。该成果以”Hybrid-Electrolytes System Established by Dual Super-lyophobic Membrane Enabling High-Voltage Aqueous Lithium Metal Batteries "为题发表在 Advanced Materials上。  

本研究中使用了浓缩的三元盐醚基电解质（CTE）作为电解液，确保了锂金属沉积/剥离的稳定性和可逆性。环保型盐包水（WiS）电解液作为阴极溶液，支持高压阴极的健康运行。最重要的是，水系阴极溶液和非水系阳极溶液在每个独立的腔室中相互隔离，不会产生任何串扰。由于引入了液下双超疏膜隔膜，可以实现表面张力差小至 6 mJ m^-2 的最有效不相溶电解质的隔离，因此可以完全禁止水系阴解质向锂阳极渗透，而不会产生质子诱导腐蚀。因此，水系电解质可以成功地与锂金属阳极耦合，实现 HVALMBs（混合电解质系统）的制造，该系统具有长期循环稳定性，在循环 300 次后容量保持率达 81.0%（LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂ || Li（有限）电池），并具有高能量密度（682 Wh/kg）。图1. 介绍了采用CTFPNM隔膜的新型混合电解质电池结构。(a)新型混合电解质传导电池结构示意图。(b)双超疏水膜的涂覆核壳结构及其相应的液下润湿性能示意图。(c)CTFPNM纳米纤维的SEM和(d)TEM图像。CTFPNM的纳米纤维呈核壳结构。图2. 评估了在混合电解质策略下对称Li || Li电池和Li || Cu电池的循环性能。(a)在1 mA/cm²和2 mAh/cm²或1 mA/cm²和1 mAh/cm²下循环的电镀/剥离行为的电压曲线(详细的电压-时间曲线插入插图中)。(b)典型Li||Cu半电池的CE值。比较了典型酯基(EC-DMC)电解质中锂金属电镀/剥离的可逆性。图3. 验证了在无限锂条件下HVALMBs的可行性。(a-b)LMO||Li电池的恒流充放电曲线和循环性能。(c-d)LNMO||Li电池的恒流充放电曲线和循环性能。(e-f)NCM811||Li电池的恒流充放电曲线和循环性能。插图：对应单元格的CE值。图4. 评估了在有限锂条件下HVALMBs的电化学性能。本研究通过引入液下双超疏水膜基隔膜，成功实现了高电压水性锂金属电池的混合电解质系统。该系统不仅展示了优异的循环稳定性，而且在有限锂条件下，电池的特定能量密度达到了682 Wh/kg，远超当前市场上的电池技术。这一设计原则不仅为HVALMBs的开发提供了新的思路，也为其他高能量密度电池系统，如有机电极可充电电池和锂硫电池，提供了参考。未来，这种设计策略有望推动新一代高安全性和商业化潜力的二次可充电电池的发展。

原文链接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202401486

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